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石墨相氮化碳g-C3N4量子点依赖pH值的光致发光机理研究(Advanced Theory and Simulations, 2019)

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石墨相氮化碳g-C3N4量子点是一种被广泛研究的荧光材料,其光致发光特性体现出pH值依赖性。然而不同的实验中,观察到性能相反的变化趋势,其机理尚不清楚。东南大学王金兰教授课题组基于含时密度泛函理论(TDDFT)和非绝热分子动力学模拟,提出中性和酸性条件下g-C3N4量子点光吸收与辐射/非辐射复合的协同机制。特别是在弱酸性条件下,g-C3N4量子点的强光吸收和弱非辐射复合,导致荧光发射较强。而在强酸性条件下,虽然光吸收仍然很高,但快速的非辐射电子空穴复合大大降低了激发态的布居,从而导致荧光猝灭。

N原子的质子化作用改变了跃迁通道的轨道组成和前线分子轨道重叠,从而调节了辐射和非辐射复合之间的竞争以及发光性能。此外,不同官能团的g-C3N4量子点的吸收和发射特性的变化趋势没有明显变化,这表明了该机理解释的普适性。DFT/TDDFT计算采用ADF,分子动力学模拟采用NAMD完成。

Zhaobo Zhou, Xianghong Niu, Liang Ma, Jinlan Wang, Revealing the pH‐Dependent Photoluminescence Mechanism of Graphitic C3N4?Quantum Dots,?Advanced Theory and Simulations, 2019

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